Zagallo wurde 1931 in Maceió geboren und begann seine aktive Karriere 1946 bei America FC in Rio de Janeiro. Als Nationalspieler gewann er 1958 und 1962 die Weltmeisterschaft, fünf Jahre später trat er seine erste Trainerstelle an. Velho Lobo, der alte Wolf, wie Zagallo wegen seiner taktischen Kniffe genannt wird, war zweimal Nationaltrainer (1970 bis 1974 und 1994 bis 1998) und wurde 1970 ein drittes Mal Weltmeister. Den vierten WM-Titel errang er 1994 als Technischer Koordinator des Verbandes CBF.

Zagallo, der Brasilien 2002 zuletzt interimsweise betreute, lebt in Rios noblem Stadtteil Barra da Tijuca, dem Herz der Olympischen Sommerspiele 2016. Seinen letzten großen Wunsch, der Triumph bei der Heim-WM, konnten ihm die Brasilianer um Superstar Neymar vor zwei Jahren nicht erfüllen.